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材料学院李镇江泰山学者团队在光催化制氢领域取得新进展

作者:赵健 来源:材料学院 责任编辑:贾玺章   终审: 点击: 日期:2023-11-07

近日,材料学院李镇江泰山学者团队在光催化分解水制氢领域取得新进展。相关成果以“Modulating electronic structure and sulfur p-band center by anchoring amorphous Ni@NiSxon crystalline CdS for expediting photocatalytic H2evolution”为题发表在国际知名期刊Applied Catalysis B: Environmental(中科院一区TOP期刊,影响因子22.1)。

光催化分解水可以将太阳能转化为可储存的氢气,有望使人类摆脱对化石燃料的依赖。硫化镉(CdS)由于具有良好的可见光响应和合适的带隙,被认为是一类极具应用潜力的光解水制氢催化剂。然而,单一CdS由于受限的载流子分离动力学以及迟缓的界面析氢动力学,其光催化制氢性能并不令人满意。助催化剂修饰可显著增强CdS的制氢活性,这是因为助催化剂可提供丰富的析氢活性位点。根据Sabatier原理,理想的活性位点对中间物H*吸附力既不能太强也不能太弱。遗憾的是,目前开发的助催化剂,特别是非贵金属助催化剂,由于其不合适的电子结构,导致活性位点对H*的吸附过强或者过弱,严重限制了助催化剂的析氢活性。因此,优化活性位点与H*的键能是提高光催化剂析氢效率的关键。

鉴于此,材料学院李镇江教授团队制备了一种非晶型的Ni@NiSx助催化剂,并通过部分还原策略将其组装到CdS上形成非晶-晶体Ni@NiSx-CdS复合光催化剂,并提出活性位点富集和活性位点电子结构调控的有效耦合策略,进而大大提高了CdS的光催化析氢性能。

光催化实验表明最优的Ni@NiSx-CdS光催化剂表现出优异的分解水制氢性能,其产氢速率达到78.7 mmol·g−1·h−1,且经长时间连续多次重复使用后仍保持良好的活性。理论计算证明Ni@NiSx-CdS中的Ni团簇、NiSx和CdS之间具有紧密的异质界面,有利于界面间的电荷传输。此外,Ni团簇的嵌入使得三者间存在梯度功函数的变化,为电子在界面间的流动提供驱动力,进而诱导活性硫位点p带中心下移,优化了活性硫位点与中间体H*之间的相互作用,降低H*吉布斯自由能(ΔGH*)。

材料学院2021级博士研究生张新磊为第一作者,李镇江教授及孟阿兰教授为共同通讯作者,太阳成集团tyc33455cc官网为唯一通讯单位。该研究得到了国家自然科学基金、泰山学者计划及山东省自然科学基金重大基础等项目的资助。

文章链接:https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2023.123398

该团队长期致力于光催化分解水制氢相关方面的研究工作,近期的其它相关成果分别发表在ACS Catalysis (2023,13, 1020-1032), Chemical Engineering Journal (2022,431, 134000;2022,445, 136785), Journal of Colloid and Interface Science (2023,642, 669-679)等国际期刊上。

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